钟的时间里踢进三球完成“帽子戏法”，最终巴西以52击败法国进入世界杯决赛。
6月29日，世界杯决赛对阵瑞典队，贝利上半场连续颠球后用左脚射门打中门柱，然后又挑球过掉后卫射门打偏，第55分钟，贝利接到尼尔顿·桑托斯的边路斜长传，挑过瑞典后卫古斯塔夫森的头顶不等球落地直接抽射破门，终场结束时贝利用头球射门。该场决赛巴西打进5球，贝利进2球，巴西队第一次获得世界杯冠军，17岁的贝利成为世界级球星。
随着贝利越来越犀利的锋芒，欧洲俱乐部如尤文图斯、ac米兰、皇马开始向桑托斯求购贝利，但是桑托斯和贝利都不情愿做这笔买卖，而巴西总统雅尼奥·奎德罗斯唯恐贝利出走，更是专门立法称他为“不可出口的国宝”，就这样，贝利的巅峰期全部奉献给了巴西。
1960年贝利30场33球帮助桑托斯夺回了圣保罗州联赛冠军，但显然他不止满足于此。1961年，贝利在州联赛的进球效率达到了令人发指的26场47球，同时率领1961年桑托斯获得了巴西全国锦标赛冠军前身，从此开启了五连冠的王朝时代，直到1966年输给了有“新贝利”之称的托斯唐率领的克鲁塞罗队。1968年，桑托斯再次获得了巴西全国锦标赛冠军。
毫无疑问，当时的桑托斯是一支世界级强队，他们拥有贝利、科蒂尼奥、佩佩、多瓦尔、济托（队长）、毛罗（国家队队长）、吉尔马（门将）、蒙加维奥这些国家队成员，堪称60年代前期世界上最好的足球队。贝利在球技进入成熟期后无所不能，他的10号也成为技术核心的象征。在桑托斯队，他在科蒂尼奥身后担任拖后内锋的角色，后插上射门有力，盘球技术神出鬼没，能出色地组织进攻，传身后球，和队友做二过一撞墙配合，还有1米8以下身高罕见的头球能力，也踢进了很多漂亮任意球，他还能忠实地执行教练的战术回撤防守。
1962年智利世界杯开幕之前贝利已经成为国际足坛最佳选手，出战此次杯赛的巴西队基本保留了1958年的班底，但年龄偏大，只因有贝利在阵，舆论仍普遍看好其卫冕。因足球运动已经陷入防守至上的阶段，巴西队不得不让左边锋扎加洛回撤中场，将424阵型改成433。
本届世界杯场均进球低达2.78球，此后世界杯场均进球再也未达到3个，智利世界杯犯规频繁，动作粗野，32场比赛共有34人受伤。
巴西于5月30日进行小组赛第一场和墨西哥的比赛，此役贝利表现最为突出，不仅打满全场，下半场先是连过数人传中给包抄中路的扎加洛头球得分，第72分钟，他更是独自带球突破，连续过掉墨西哥4名防守队员，并在其余2名后卫和门将卡瓦哈尔“关门”之前抢先左脚施射得手，得以助力巴西20告捷，展现了世界第一球星的风采。
好景不长，小组赛第二场和捷克斯洛伐克的比赛里，贝利在一次远射后拉伤腹股沟，在当时没有换人制度的情况下坚持踢完整场，比分是00，赛后经过体检，贝利不能再继续参加这届杯赛了。
消息传出，足坛震惊。
随后巴西在和西班牙的出线生死战中上半场表现不佳，一度01落后，好在替换贝利上阵的阿马里尔多在下半场梅开二度，且裁判漏判一个点球，巴西队方以21的比分胜出，得以出线。
进入淘汰赛阶段后，右边锋加林查突然大放光彩，在31击败英格兰和半决赛淘汰东道主智利的比赛里，加林查都射入了2球，且均为一个头球，一次远射。6月17日进行的世界杯决赛，巴西又以31的比分战胜捷克斯洛伐克，成功卫冕金杯。
贝利亦随队第二次获得世界杯冠军，但最后4场比赛未能上阵的他仍对此不十分满意：“对我来说，决赛是一场很难坐下欣赏的比赛。”
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